Livre blanc du Tritium

72 Le tritium dans l’environnement 6 1 1 Dispersion atmosphérique du tritium Les formes connues du tritium présent dans l’atmosphère sont par ordre d’importance décroissante l’eau tritiée (HTO) liquide ou vapeur, l’hydro- gène tritié (HT) et le méthane tritié (CH 3 T). La dispersion atmosphérique du tritium après un rejet local suit les lois générales de dispersion des autres substances présentes dans l’air. Il existe toutefois deux particularités : • i l existe dans l’atmosphère des molécules d’eau, de dihydrogène (H 2 ) et de méthane non tritiés 5 qui se mélangent avec les molécules tritiées émises par les activités industrielles et contribuent ainsi à la dilution du tritium lors de sa dispersion atmosphérique ; • l ’eau atmosphérique peut se trouver soit sous forme gazeuse (va- peur), soit sous forme liquide (gouttelettes des nuages et gouttes de pluie). La figure 6.2 indique les ordres de grandeur des activités volumiques des différentes formes du tritium, mesurées au Japon entre 1982 et 1994 par Okai et al. (1999) ; en 1994, les activités volumiques de HTO sont reve- nues à un niveau proche de celui qui existait avant les essais atmosphéri- ques d’armes nucléaires, alors que celles de HT et de CH 3 T stagnent à des niveaux respectivement de 19 et de 12 Bq/m 3 , supérieurs au bruit de fond antérieur à 1945. Selon Okai et al. (1999), les concentrations actuelles de ces dernières formes du tritium suggèrent que leur transformation en HTO est très lente ou qu’un apport significatif de tritium sous forme de HT et de CH 3 T se poursuit encore actuellement. Figure 6.2 – Activités volumiques des formes tritiées dans l’atmosphère mesurées au Japon par Okai et al. (1999). Le méthane tritié est peu connu ; les valeurs de référence déterminées pour la disparition par oxydation du méthane stable (CH 4 ) correspondent à une demi-vie de 9,6 ans dans l’atmosphère (ICCP, 2001). La conversion par oxydation dans l’air de l’hydrogène tritié HT en eau tri- tiée HTO est réputée faible et suffisamment lente (e.g. demi-vie de 10 ans sur la période 1988-1995 déterminée par Okai et al. (1999)) pour être négligeable au sein de l’atmosphère, contrairement à ce qui se passe au niveau du sol. 6 1 2 Dépôt au sol du tritium atmosphérique L’apport au sol de tritium provenant de l’atmosphère s’effectue par dépôt sec ou humide (pluie). Le dépôt humide ne concerne que la vapeur d’eau, en raison de la faible solubilité du méthane ou de l’hydrogène dans l’eau. Compte tenu du comportement particulier du tritium dans l’interface sol- atmosphère, il est d’usage de parler de vitesse apparente de dépôt, définie comme le solde net du flux de tritium arrivant au sol (Bq/m 2 .s) et de celui réémis du sol vers l’atmosphère. Cas de l’hydrogène tritié (HT). Les vitesses de dépôt de l’hydrogène tri- tié, citées dans la littérature varient de deux ordres de grandeur, entre 10 -5 et 10 -3 m/s (Belot et al. , 1996). Des mesures expérimentales plus récentes aboutissent à des valeurs de 1,3 × 10 -5 à 3,7 × 10 -5 m/s (Koarashi et al. , 2001). Il semble que le paramètre clé qui détermine la vitesse de dépôt soit l’humidité du sol, fait déjà signalé par Murphy (1990) (Fig. 6.3) et démon- tré à nouveau par Koarashi et al. (2001). Figure 6.3 - Variation de la vitesse de dépôt de l’hydrogène tritié (Murphy, 1990) en fonction de l’humidité du sol. Pour un sol d’humidité volumique moyenne (15 %), cette vitesse serait d’environ 3 × 10 -4 m/s. Ceci vient du fait que la vitesse apparente de dépôt résulte des deux phé- nomènes précités (dépôt et réémission) et que les paramètres du sol vont avoir une influence importante sur cette vitesse (porosité, aération…), se- lon trois mécanismes complémentaires (Ota et al. , 2007) : • l e flux de transport de l’air au sol qui varie en raison inverse de la résistance au transport turbulent ; • l e flux de diffusion au sein de l’atmosphère du sol ; • l a décroissance de l’activité volumique de HT dans le sol, au fur et à mesure que l’oxydation microbienne de HT en HTO s’effectue dans la partie supérieure, biologiquement active, du sol. Ce dernier mécanisme est particulièrement important, puisqu’il transforme un gaz biochimiquement peu réactif en eau tritiée susceptible de suivre tous les cheminements de l’eau sous forme liquide ou sous forme vapeur. Cette oxydation dépend étroitement des caractéristiques du sol à un mo- ment donné. Ota et al. (2007) ont montré expérimentalement que le taux de conversion de H 2 en H 2 O dépend de l’humidité et de la température du sol. Ce taux est très faible pour les sols secs (<2 % d’eau) ou humides (> 25 % d’eau) ; il est maximum pour une humidité comprise entre 10 et 15 %. Il augmente exponentiellement avec la température jusqu’à 46 °C, puis s’annule ensuite ; la température de 46°C est la température supé- rieure de désactivation des mécanismes microbiens ou enzymatiques. La gamme des valeurs mesurées par Ota et al. (2007) va de 1 à 2 × 10 8 mol/h par g de sol pour des conditions d’humidité et de température moyennes. La vitesse globale d’oxydation dans le sol indiquée par Belot et al. (1996) est de l’ordre de 1 % par seconde, alors que Mishima et Steele (2002) in- diquent des valeurs inférieures d’un ordre de grandeur (de 5 à 10 % par minute, mais pour une oxydation dans un local et non à l’air libre). Pour l’évaluation des conséquences d’un rejet tritié, il est donc essentiel de tenir compte de l’activité rejetée sous forme d’hydrogène tritié, soit direc- tement en tant qu’espèce chimique spécifique, soit à défaut en considérant que tout le tritium est rejeté sous forme d’eau tritiée HTO. Un tel calcul est supposé aboutir en général à un résultat majorant, du fait qu’une partie seulement du HT de l’atmosphère devrait donner lieu à un dépôt au sol et à une oxydation microbienne (Peterson and Davis, 2002). Toutefois, cette hypothèse ne tient pas compte du décalage entre la phase de dépôt initiale 5 Les abondances atmosphériques sont estimées en 1998, pour le méthane CH 4 à 1,745 ppb, en augmentation constante, et pour le dihydrogène H 2 à 500 ppb (1 ppb = partie par billion soit 1× 10 -9 ), selon ICCP (2001).

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