Livre blanc du Tritium

73 Le tritium dans l’environnement et la phase de réémission et, ne conduit pas forcément à une valeur majorante en raison des différences de fonctionnement des végétaux en phase diurne et en phase nocturne (cf. § 6.1.4). Une fois l’hydrogène tritié oxydé en eau, le tritium peut être réémis dans l’atmosphère, entraînant un gradient vertical de vapeur HTO dépendant de multiples paramètres. Ainsi plusieurs auteurs ont mis en évidence — par des mesures de vapeur d’eau réémises après un rejet expérimental prolongé de HT — que le gradient de vapeur d’eau tritiée (HTO) est plus important la nuit (Fig. 6.4) que le jour, ce qui est attribué à une modification des propriétés physiques (température, humidité) de l’air. Figure 6.4 - Variation du gradient de HTO à différentes hauteurs au dessus du sol après un rejet expérimental prolongé de HT dans l’air. D’après : (1) Nogushi and Yokoyama, 2003 (2) Brown et al., 1988 (référence citée dans 1) (3) Murata et al., 1994 (référence citée dans 1) Vapeur d’eau tritiée. Le dépôt de la vapeur d’eau tritiée (qui peut se produire par temps sec ou par temps humide) se fait par un échange entre la vapeur d’eau tritiée arrivant à l’interface sol-air et la vapeur d’eau déjà présente dans les pores de la couche superficielle du sol. Des modélisations empiriques de cet échange ont été développées par Belot et al. (1996). Par ailleurs, des expérimentations effectuées avec de l’eau lourde (HDO), utilisée comme traceur d’eau tritiée, ont été faites par Yokoyama et al. (2004). Elles ont montré que la vitesse d’échange moyenne sur une durée de 8 h était de l’ordre de 3 × 10-3 m/s et que l’essentiel de cet échange se produisait dans les 2 à 3 premiers centimètres du sol. Selon Nogushi et Yokoyama (2003), la hauteur de sol qui participe à cet échange est de 2,5 cm pour un sol cultivé et 7,5 cm pour un sol nu. La diminution de concentration dans cette couche est rapide, l’essentiel du processus s’achevant après les deux premières heures et la variabilité des vitesses d’échange est élevée, de l’ordre de 27 % environ, du même ordre que celles mesurées lors d’autres essais par Noguchi et al. (2001). La vitesse initiale de dépôt de la vapeur d’eau tritiée est de l’ordre de 1 à 2 × 10-2 m/s, soit 10 à 100 fois plus élevée que celle de l’hydrogène tritié (Belot et al., 1996) ; cette vitesse peut cependant être plus faible selon les conditions locales, notamment en présence d’une couche sèche de sol ou de végétation qui accroît la résistance du sol à la pénétration de la vapeur. Ainsi, selon Belovodsky et al. (1997), la vitesse de dépôt sec de la vapeur d’eau tritiée serait de 4 × 10-4 à 4 × 10‑3 m/s. Au fur et à mesure que s’équilibrent les concentrations en tritium de la vapeur d’eau atmosphérique et de la vapeur d’eau dans le sol, la vitesse apparente de dépôt diminue assez rapidement à partir de sa valeur initiale. Beaucoup de modèles de calcul (voir chapitre 7) ne discriminent pas les différents phénomènes de dépôt du tritium et utilisent simplement une vitesse de dépôt globale. Cette vitesse est estimée à 5 × 10-3 m/s dans les calculs réalisés par le US-DOE pour les évaluations d’impact sur le site de Savannah River en Géorgie, USA (O’Kula and Thoman, 2007) avec le code 6 UFOTRI ; Noguchi et al. (2001) utilisent par défaut une vitesse de dépôt de 2 × 10-2 m/s pour HTO dans le code ACUTRI. 6 1 3 Comportement des dépôts de tritium dans le sol La majeure partie du tritium déposé dans le sol ne fait que transiter. Une grande partie de l’eau tritiée repart dans l’air par évaporation ; une autre partie est absorbée par les végétaux par voie racinaire et une faible part migre dans les horizons sous-jacents. Réémission. Lors de la réémission de l’eau tritiée du sol vers l’atmosphère, les molécules d’eau tritiée sont indépendantes des molécules non tritiées et le transport des deux types de molécules dépend de leur distribution initiale dans le sol et dans l’atmosphère. En particulier, dans le cas où sa concentration est plus grande dans le sol que dans l’atmosphère, il est possible d’observer une évaporation significative de vapeur d’eau tritiée alors que l’évaporation de l’eau H2O est faible ou nulle (équilibre des échanges sol↔atmosphère). Ce phénomène, lié à la dynamique du transport, n’est pas une discrimination isotopique (Belot et al., 1996). Le taux de réémission du tritium a été estimé dans divers cas (dépôt ponctuel ou prolongé, sol nu, sol végétalisé…). Après un apport de tritium dans le sol, la réémission est d’abord rapide puis diminue fortement. Belot et al. (1996) indiquent des valeurs de l’ordre de 20 % par heure immédiatement après le dépôt, diminuant jusqu’à moins de 1 % par heure après quelques heures. Pour appliquer les modèles UFOTRI (accident) et NORMTRI (routine) à la région de Vandellos (Espagne), Velarde et al. (2006) ont retenu une vitesse de réémission du tritium de l’ordre de 0,5 % par heure pour un sol végétalisé et dix fois moins pour un sol nu. Au final, la fraction relâchée dans l’atmosphère est connue de façon très incertaine ; Velarde et Pelardo (2001) retiennent par défaut une fraction de 20 %. Le groupe de travail BIOMASS 3 (2003) a conclu, qu’en général, cette fraction ne dépasse pas 10 % et peut, sauf cas particulier, être négligée en tant que contribution secondaire du tritium présent dans l’atmosphère. Cette variable est donc encore mal quantifiée. Comportement de l’eau tritiée (HTO) restant dans le sol. La fraction du tritium susceptible de rester sous forme d’eau tritiée dans le sol est supposée faible mais est mal connue. Les travaux expérimentaux de Choi et al. (2007) montrent une évolution rapide du profil de concentration de tritium dans l’eau dans la couche de 0 à 30 cm d’un sol cultivé (chou chinois) après un dépôt unique d’eau tritiée en surface : 19 jours après la contamination du sol, le tritium retenu dans l’eau du sol présente un « pic » (10 % de l’activité apportée) entre 5 et 10 cm ; 56 jours après la contamination, le profil est quasiment homogène et le pourcentage retenu dans le sol est de l’ordre de 0,1 % de l’activité apportée. Les auteurs avaient déjà observé une évolution similaire lors d’expérimentations avec du riz (Choi et al., 2000). 6 Codes UFOTRI et ACUTRI, développés par le laboratoire national allemand KFK de Karlsruhe (e.g., Raskob and Barry, 1997).

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