Livre blanc du Tritium

41 Sources de production et gestion du tritium produit par les installations nucléaires taire en tritium manipulé dans l’installation et à la présence de dihydrogène gazeux ou de réactifs toxiques et corrosifs, parfois mis en œuvre dans des conditions de températures et de pression élevées. Ainsi, ces sources de danger pourraient conduire, en fonctionnement normal, à une augmentation des rejets gazeux pouvant engendrer une augmentation de l’impact du site sur les groupes de référence et, en cas de perte accidentelle du confinement ou d’explosion, à des rejets significatifs de tritium sous forme gazeuse dans l’environnement. Par ailleurs, il faut également tenir compte du risque d’augmentation des doses pour les travailleurs liées aux éventuels travaux de modification des installations existantes et à l’exploitation des nouvelles unités de séparation et de concentration du tritium (augmentation des risques d’exposition par inhalation, pénétration cutanée…), ces contraintes pouvant avoir une incidence forte sur la conception de ces unités et sur les procédures opératoires (manipulation à distance, ventilation/détritiation, protection individuelle, limitation de la concentration en tritium dans les flux à traiter…). Enfin, les procédés visant à extraire le tritium du combustible irradié en tête du procédé de traitement sont encore au stade du développement en laboratoire, la plupart nécessitant des sauts technologiques importants, et ne pourraient être envisagés a priori que dans le cadre de la conception d’usines futures. L’entreposage des effluents liquides tritiés permettant la décroissance radioactive du tritium avant rejet semble également difficilement envisageable compte tenu des volumes en jeu et de la durée d’entreposage nécessaire. 5 2 Evaluation des procédés d’immobilisation et de conditionnement Même si un entreposage direct du tritium sous forme liquide ou gazeuse, en conteneurs ou bouteilles étanches, reste une solution envisageable afin de réduire l’activité volumique du tritium par simple décroissance radioactive, sous réserve d’évaluer précisément les risques associés (confinement supplémentaire à apporter, garantie du maintien de l’étanchéité des bouteilles dans le temps tenant compte de la production d’hélium, des phénomènes de radiolyse, de fragilisation des aciers et de corrosion…), l’immobilisation du tritium sous la forme d’une matrice stable et résistante aux agressions (de types mécanique, chimique, thermique, liés aux rayonnements...), capable d’assurer la rétention de ce radionucléide sur une période de temps suffisante en vue d’un entreposage ou d’un stockage, n’en demeure pas moins une option qu’il convient d’étudier. Le choix du mode de conditionnement du tritium dépend de la forme physique sous laquelle il a été concentré (gaz ou liquide) et de son activité spécifique. Les principales voies étudiées concernent les adsorbants solides (agents déshydratants), les liants hydrauliques (mortiers à base de ciment), les polymères organiques et les hydrures métalliques [4][6]. 5 2 1 Les adsorbants solides La famille des adsorbants solides regroupe principalement le silica gel, l’alumine activée, le sulphate de calcium, les tamis moléculaires et les zéolithes. Ces matériaux, avides d’humidité, sont notamment utilisés pour récupérer et piéger la vapeur d’eau tritiée présente dans l’air ou dans d’autres types de gaz, la quantité d’eau incorporée pouvant varier de 10 à 40 % environ. Parmi ces adsorbants, le silica gel, les tamis moléculaires et les zéolithes, particulièrement stables, présentent les meilleures propriétés de rétention, ce paramètre variant néanmoins avec le taux de chargement du matériau. Le tritium peut également être récupéré par circulation d’un flux d’air sec à haute température, les propriétés de ces adsorbants n’étant pas altérées significativement par les conditions de régénération (cas notamment de la zéolithe). Toutefois, un conditionnement de ces matériaux en conteneurs étanches serait nécessaire dans le cadre d’un entreposage sur une durée de plus d’une centaine d’années, voire d’un stockage, pour éviter tout contact éventuel avec l’eau pouvant conduire à un relâchement d’une fraction de l’activité contenue (les taux d’échange maximum du tritium avec ce vecteur sont de l’ordre de 10-3 à 10-4 j-1) et pour tenir compte de l’effet éventuel du vieillissement sur les propriétés de ces adsorbants. De plus, ces conteneurs de « haute intégrité » et à « haut pouvoir confinant » devraient être dimensionnés à la corrosion et aux hautes pressions dues à l’hélium produit par décroissance radioactive du tritium (1 g de tritium génère 7 L d’hélium gaz). Ces exigences rendent particulièrement coûteuse la mise en œuvre d’un tel conditionnement, l’enrobage dans un liant hydraulique ou un polymère organique pouvant également constituer une alternative (cf. ci-après). De fait, ces agents déshydratants sont davantage adaptés à l’immobilisation et au transport de petites quantités de tritium fortement concentrées, destinées à être recyclées (voir notamment le retour d’expérience du centre CEA de Valduc). 5 2 2 Les liants hydrauliques à base de ciment Les mortiers à base de ciment (classification selon la teneur en chaux, silice et alumine) peuvent constituer une deuxième option pour conditionner les effluents liquides tritiés, l’objectif étant d’obtenir un matériau solide, homogène, compact et stable et assurant sur un laps de temps suffisant le confinement du tritium, avant stockage du colis. Le choix du liant hydraulique est fonction en général de son niveau de compatibilité avec les effluents ou les déchets à enrober, de sa capacité chimique d’hydratation, de son durcissement, de son niveau de retrait thermique et hydraulique, de son comportement à la température, aux rayonnements ionisants, à la corrosion et à l’érosion et de sa résistance à la lixiviation. Toutefois, il faut rappeler que, de par ses caractéristiques, le tritium diffuse facilement au travers des matrices cimentées. Certaines matrices, fabriquées par exemple à base de ciment Portland, peuvent néanmoins présenter un taux de rétention plus important du tritium. Par ailleurs, la résistance mécanique et la résistance aux agressions chimiques des colis dépendent notamment de la quantité d’eau incorporée au ciment (le rapport eau/ciment étant en général compris entre 0,3 et 0,5), le relâchement de tritium, sous forme d’eau tritiée, de colis entreposés en atmosphère humide pouvant atteindre 25 % de l’inventaire initial, dès les premières semaines suivant la fabrication. Des essais de lixiviation réalisés sur différents types d’enrobés montrent également que le taux de relâchement du tritiumest enmoyenne de l’ordre de 10-2 durant le premier mois, ce taux diminuant ensuite avec le temps. A cet égard, des études ont montré que l’application d’une couche d’imprégnation sur la surface du colis (voire un sur-enrobage), par exemple à base de résines époxyde, pouvait améliorer la capacité de rétention du tritium. Une diminution drastique du taux de relâchement de ce radionucléide ne pourrait toutefois être obtenue que si le colis est associé à un conteneur étanche en acier dont les caractéristiques seraient adaptées aux contraintes de l’entreposage ou du stockage (corrosion, pression…) et dont la durée de vie serait au moins de l’ordre d’une centaine d’années. Enfin, pour ce qui concerne la sûreté du procédé d’enrobage, les dispositions visant à confiner le tritium éventuellement dégagé pendant la coulée et la prise du ciment doivent également être évaluées avec soin, notamment pour ce qui concerne le traitement des gaz de ventilation du procédé. 5 2 3 Les polymères organiques Les polymères organiques dans lesquels le tritium est lié au carbone sont susceptibles d’immobiliser le tritium compte tenu de leurs stabilités chimiques, de leurs faibles tensions de vapeur et de leurs propriétés

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