Livre blanc du Tritium

27 Sources de production et gestion du tritium produit par les installations nucléaires 3 2 2 Les usines de traitement de combustibles usés Les usines de traitement de combustibles usés sont les principales installations nucléaires amenées à rejeter du tritium principalement dans le milieumarin. Le tritiumde fission est en effet libéré, pour sa plus grande part, lorsque le combustible irradié, déchargé des centrales nucléaires, est mis en solution pour être traité. L’objectif industriel du traitement des combustibles usés, basé sur le procédé PUREX, consiste, d’une part à séparer, purifier et conditionner les matières nucléaires, uranium et plutonium, en vue de leur recyclage dans les réacteurs nucléaires de puissance, notamment sous forme de combustibles MOX, d’autre part à séparer et conditionner les déchets ultimes, produits lors de ces opérations, dans des matrices stables adaptées à leur contenu radioactif en vue de leur stockage définitif (par exemple les conteneurs de verre pour les produits de fission). L’établissement AREVA NC de La Hague est aujourd’hui le premier site de traitement industriel des combustibles usés au monde avec une capacité de traitement maximale autorisée de 1 700 tonnes par an. Les opérations réalisées dans ces usines consistent à cisailler les combustibles en tronçons de quelques centimètres, à les dissoudre dans l’acide nitrique à l’ébullition puis à clarifier les solutions obtenues par centrifugation afin de séparer les corps insolubles. L’uranium et le plutonium sont ensuite séparés des produits de fission et purifiés par un procédé d’extraction liquide-liquide utilisant un solvant sélectif, le tributyl-phosphate (TBP), mélangé à un diluant organique inerte. Les produits finis purifiés sont ensuite entreposés, sous forme de nitrate d’uranyle (ou d’oxyde d’uranium) et d’oxyde de plutonium, dans l’attente de leur recyclage. Les quantités de tritium de fission introduites dans l’usine de traitement avec le combustible usé dépendent principalement du type de réacteur dans lequel ce dernier a été irradié et du type de matériau de gainage entourant le combustible. Comme évoqué précédemment, le tritium est formé dans le combustible par fission ternaire directe des isotopes de l’U et du Pu (à plus de 80%), par fission ternaire indirecte et activation d’éléments légers (formation via l’6He puis l’6Li) et par capture électronique suivie d’une désintégration (formation via l’3He et l’16O). Les quantités de tritium présentes dans le combustible, évaluées à partir des programmes de calcul d’évolution (code CESAR 4) sont de l’ordre de 20 TBq.tUi -1 pour un combustible EL-UOX irradié à 45 000 MWj. tUi -1, enrichi à 3,7 % et refroidi 4 ans, ces caractéristiques étant proches de celles des combustibles actuellement traités sur le site de La Hague. Comme indiqué précédemment, lors du séjour en réacteur, une fraction du tritium contenue dans le combustible diffuse dans la gaine du fait de son faible rayon atomique et du gradient thermique, ce phénomène étant limité par la formation, dans le cas des réacteurs à eau légère, de couches de zircone (ZrO2) sur les parois interne et externe de la gaine. Le tritium reste ainsi piégé puis précipite sous forme d’hydrures lors du déchargement du combustible du réacteur et de son entreposage en piscine de désactivation. La répartition du tritium entre le combustible et la gaine dépend notamment du type de réacteur, du type de combustible, de son historique d’irradiation et de la vitesse de formation de la couche d’oxyde interne. L’évolution depuis quelques années des rejets annuels de tritium dans les effluents liquides de l’établissement de La Hague semble montrer que la fraction restant dans l’oxyde peut atteindre des valeurs de l’ordre de 80 % des quantités théoriques calculées, alors que le pourcentage présent dans les coques pris en compte lors de la conception de l’usine UP3 était plutôt de l’ordre de 60-70 % [17]. Cette évolution semble confirmer le fait qu’à partir d’une certaine gamme de taux de combustion, l’accroissement de la couche de zircone interne limite de plus en plus le transfert du tritium dans la gaine alors que celui-ci continue d’être produit par fission ternaire au sein de l’oxyde combustible (des investigations complémentaires sont actuellement menées par AREVA et le CEA pour confirmer ces différents points). Après le cisaillage des assemblages, la majeure partie du tritium contenue dans l’oxyde combustible, non piégée dans les gaines, est libérée lors de la dissolution de l’oxyde puis retrouve sous forme liquide en quasitotalité (~ 99 %) dans les eaux dites « tritiées ». Dans ces conditions, seulement 1 à 2 % du tritium contenu dans le combustible s’échappe dans les gaz de dissolution (une partie refluant dans le dissolveur avec l’acide recombiné), moins de 1 % étant finalement rejeté à l’atmosphère sous forme gazeuse par le biais de la ventilation « procédé ». Les effluents tritiés sont ensuite rejetés en mer en intégralité compte tenu de la très forte dispersion apportées par les courants marins et de la dilution isotopique dans l’eau de mer. L’impact radiologique des rejets dans l’eau de mer est considérablement réduit car, outre la dispersion et la dilution, certaines voies d’atteinte ne sont pas concernées : pas de transfert aux chaînes alimentaire terrestres et surtout absence d’utilisation de l’eau de mer comme eau de boisson. Pour ce qui concerne le site de La Hague et compte tenu des modes de vie locaux, l’impact d’un TBq de tritium gazeux, de l’ordre de 10-3 µSv (groupe de référence terrestre), est environ 1 000 fois plus important que l’impact d’un TBq rejeté par voie liquide (groupe de référence marin). Ainsi, l’impact dosimétrique annuel des rejets liquides et gazeux de tritium sur les groupes de référence est actuellement inférieur à 0,1 µSv.an-1, soit moins de 1% de l’impact total pour chacun de ces groupes qui est de l’ordre de 10 à 20 µSv. A cet égard, il faut également rappeler qu’il n’existe pas, à l’heure actuelle, de procédé industriel « raisonnable », sur le plan notamment technico-économique, permettant de séparer et de concentrer le tritium, ni de conditionnement fiable permettant de le confiner sur le Schéma simplifié du procédé PUREX

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