Livre blanc du Tritium

131 Origine, modes de gestion et évaluation de technologies de piégeage en vue de réduire les rejets 2 2 Procédés de séparation du tritium du combustible Le procédé de traitement des combustibles usés mis en œuvre dans l’usine AREVA NC de La Hague conduit à diluer le tritium sous forme d’eau tritiée dans un grand volume de liquide. Une alternative possi- ble au traitement de cette grande quantité d’effluents serait de séparer précocement le tritium du combustible. Les procédés identifiés sont la voloxydation et les procédés pyrométallurgiques. 2 2 1 Procédé de voloxydation La voloxydation est un procédé pouvant être intercalé entre les étapes de cisaillage et de dissolution afin de séparer du combustible usé, le tritium et les autres composés volatils. Ce procédé consiste à chauffer, généralement entre 400 et 600°C, le combustible cisaillé dans un four balayé par un flux gazeux oxydant afin de convertir l’UO 2 en U 3 O 8 . Le schéma de principe du procédé de voloxydation est présenté dans la figure 6. Ce changement de va- lence s’accompagne d’un changement de structure cristallographique qui provoque l’éclatement des coques et la pulvérisation de l’oxyde du combustible. Les produits de fission volatils sont alors relâchés dans les gaz de ventilation du procédé. La voloxydation permet une récu- pération quasi-quantitative de la quantité de tritium présente dans le combustible. Le volume d’effluents liquides généré dépend de la teneur en eau ajoutée dans le flux gazeux oxydant pour prévenir le dépôt de poussières sur les parois du four. Les essais réalisés montrent que la voloxydation permet de réduire considérablement le volume d’effluents liquides tritiés à traiter. Extraction Cisaillage Voloxydation Compactage REACTEUR Entreposage piscines Dissolution Déchet solide Rejet gazeux Filtres THE Déchet tritié Piégeage 3 H, I, Kr Toutefois : D’autres produits de fission (notamment le krypton, l’iode, le carbone‑14 et le ruthénium) sont relâchés avec un taux de récupération variable selon les essais. Une unité complexe de traitement des gaz doit donc être implantée en aval du procédé de voloxydation. La voloxydation engendre un risque d’inflammation des débris des gaines des éléments combustibles notamment dans le cas des gaines en Zircaloy en raison des conditions de température, de l’atmosphère oxydante et de la l’éclatement des gaines. La voloxydation rend la dissolution du combustible plus délicate , ce qui engendre un risque de sûreté-criticité lié à l’augmentation de la quantité de résidus insolubles Ce procédé est développé par ORNL (Oak Ridge National Laboratory) du DoE (Department of Energy), RIAR (Russian Institute of Atomic Reactors) et JAEA (Japan Atomic Energy Agency). Cependant, il reste aujourd’hui au stade du développement en laboratoire et de nombreux développements, essais et études de sûreté sont nécessaires avant sa mise en œuvre industrielle. 2 2 2 Procédés pyrométallurgiques Les procédés pyrométallurgiques sont incompatibles avec le procédé de traitement des combustibles usés mis en œuvre dans l’usine AREVA NC de La Hague (procédé hydrométallurgique PUREX). En conséquence, ces procédés ne peuvent être envisageables que dans le cadre d’une nouvelle usine. Les procédés pyrométallurgiques consistent en une dissolution et une séparation des espèces chimiques en milieu salin fondu à une tempé- rature de l’ordre de 500 à 800°C. La destruction complète du réseau cristallin d’UO 2 permet de relâcher le tritium et les autres composés volatils dans les gaz de ventilation procédé. Plusieurs milieux (chlorures, fluorures) et diverses techniques de sé- paration (extraction, électrodéposition, précipitation sélective) ont été étudiés. Les procédés pyrométallurgiques présentent les avantages sui- vants : • possibilité de traiter des matériaux réfractaires, • amélioration de la solubilité des combustibles dans les sels fondus, • p ossibilité de traiter des combustibles à faible temps de refroidisse- ment (très bonne résistance aux radiations des sels fondus), • compacité des équipements de procédé. Toutefois, ces procédés sont beaucoup moins avancés que les procédés hydrométallurgiques et denombreuxdéveloppementssont nécessaires avant leur éventuelle mise en œuvre industrielle. Les études sur la maîtrise du pilotage du procédé doivent notamment être approfondies. Une évaluation menée conjointement par AREVA NC et RIAR conclue à une infaisabilité technique à moyen terme [6]. Par ailleurs, cette étude présente les deux procédés pyrométallurgiques et hydrométallurgiques comme des procédés complémentaires. 2 3 Procédés de séparation isotopique de l’hydrogène Le procédé à mettre en œuvre doit à la fois : • décontaminer en tritium les effluents liquides tritiés afin de réduire suffisamment les rejets de tritium dans le milieu marin, • concentrer le tritium récupéré dans un flux de volume réduit, Ce procédé doit donc être un procédé de séparation isotopique de l’hydrogène permettant à la fois des facteurs de concentration et de décontamination significatifs et ce, pour un volume annuel d’effluents élevé et une quantité de tritium trop faible pour être valorisable. Figure 6. Schéma simplifié de procédé de traitement des combustibles basé sur la voloxydation

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