121 Le tritium dans les déchets des réacteurs d’EDF en cours de démantèlement 4 Activation et contamination pendant la période de fonctionnement L’activation des noyaux de la matière est due au flux de neutron intégré sur la période de fonctionnement du réacteur. Dans le béton soumis au flux neutronique, la présence de traces de lithium induit une production de tritium répartie dans le volume au prorata du nombre de jours équivalents à pleine puissance (Jepp), c’est à dire, de l’énergie thermique produite par le réacteur. Il en est de même pour le graphite, matériau d’origine naturelle qui comporte à l’état d’impureté du lithium et du bore. Les barres de commande contiennent par construction du bore pour absorber les neutrons et cette réaction produit du tritium. Le tritium peut ensuite être déplacé et provoquer de la contamination. Il est en effet transporté par les fluides primaires (eau légère de Chooz A, eau lourde de Brennilis, sodium liquide de Creys-Malville et gaz CO 2 des UNGG), ce qui induit la contamination des circuits traversés par le fluide considéré. Le transport par diffusion du Tritium peut se produire à travers le béton des réacteurs UNGG ainsi qu’à travers l’acier des circuits, notamment pour le RNR et, dans une moindre mesure, pour les UNGG. Les cinétiques de transport dans le béton et l’acier sont influencées par les formes chimiques (spéciations) que peut prendre le tritium : • les deux formes : eau tritiée (HTO) et hydrogène tritié (HT) sont possibles dans le béton, • la forme hydrogène tritié (HT) est présente sous forme soluble dans l’acier, à l’instar de l’hydrogène. En conclusion, à Brennilis le tritium est produit majoritairement dans l’eau lourde. Ensuite, le tritium diffuse depuis l’eau lourde vers les canaux combustibles, ce qui entraîne la contamination du circuit CO 2 (cf. le schéma de fonctionnement de Brennilis en annexe). Dans les UNGG, en plus de la contribution par activation des impuretés dans le graphite et dans le béton, la contamination du circuit CO 2 provient également de la production par fission ternaire du combustible et de l’activation du Bore des barres de commande. Le résultat en est la contamination des circuits baignés par le CO 2 . Dans le RNR, on a également une production par fission ternaire dans le combustible (gaine en inox) et par activation du bore des barres de commande, ce qui induit la contamination du circuit sodium liquide. Enfin, à Chooz A, la production par fission ternaire du combustible avec gaine en inox, les barres de commande et les crayons sources secondaires induit la contamination de l’eau primaire et de ses circuits. 5 Quantification de l’inventaire Pour chaque réacteur, l’inventaire des différents radio-nucléides présents ainsi que l’activité totale de chaque radio-nucléide en Bq sont établis afin de déterminer les filières de déchets les plus adaptées. Pour quantifier l’activation, le point de départ est toujours constitué par des prélèvements d’échantillons et leurs analyses radio-chimiques. On peut reconstruire, par calcul d’activation à partir des flux neutroniques de l’historique de puissance et de la composition chimique initiale, les valeurs des activités ayant fait l’objet de mesures. « L’ajustement statistique des impuretés explicatives » permet ainsi une corrélation entre calculs et mesures, on parle aussi d’assimilation de données et d’intervalle de confiance. Cet ajustement statistique autorise l’extrapolation à l’ensemble du matériau pour établir l’inventaire global.Atitred’exemple,lesinventaires de tritium des empilements de graphite, comme ceux des autres radionucléides, sont calculés à partir de mesures réalisées sur 30 échantillons prélevés par réacteur. Pour quantifier la contamination labile ou fixée, on procède à une quantification statistique à partir de mesures de différents types, à savoir des évaluations par prélèvements d’échantillons et analyses radio-chimiques : • Analyse de prélèvements par frottis. • Mesures par attaque acide sur différentes profondeurs de l’échantillon métallique. A titre d’exemple, des prélèvements sont réalisés sur des témoins de contamination ayant séjourné dans le réacteur de Creys-Malville pour évaluer la contamination due au tritium (les mesures sont réalisées par attaques à 10 µm et 100 µm de la surface du métal). 6 Différents impacts sanitaires La migration du tritium est évaluée pour quantifier son impact radiologique sur le chantier de déconstruction et de conditionnement du déchet et dans les conditions d’exploitation et de fermeture du stockage du déchet. La mesure du dégazage1 d’un colis de déchets (cf. Figure 1) permet d’évaluer l’impact radiologique sur le stockage sachant que, par exemple, l’acceptation au Centre de Stockage F-MA de Soulaines (CSFMA) est conditionnée à un seuil de 2 Bq/g/jour de relâchement gazeux. Le principe du test générique consiste à faire circuler de l’air dans une enceinte de confinement contenant le colis et à mesurer le tritium relâché par un système classique de barbotage. A titre d’exemple, cette démarche a été adaptée pour étudier le relâchement du tritium de colis de pièces en inox ayant séjourné dans le réacteur de Creys-Malville et destinés au CSFMA. 1 Lorsque le vecteur de migration est l’air, on parle de dégazage. Lorsqu’il s’agit de l’eau, on parle de lixiviation. Figure 1 : Mesure de dégazage d’un colis.
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